[1]ディテールを詰める

ふたたび一番手前の建物のレイヤーフォルダーだけを表示させて新しいレイヤー(合成モード「通常」)を作り、ビルの窓や中の部屋などを意識しながらディテールを描き足していきます。おかしいと思った部分があれば、おかしくなくなるまで線を描き込んでいきます。
ある程度適当でも、窓を書き込むと『らしく』見えてきます。

[2]影を入れる

新しいレイヤーを作って合成モードを[乗算]に変更し、建物に影を描き込みます。

※[合成モード]は、該当レイヤーを選択した状態で[レイヤー]パレット上部のプルダウンから変更します。

太陽の位置は低く、時間帯にして朝6~8時頃の想定ですので、カメラ(視点)の位置の右後ろから、地平線よりやや上に登っていることを想像して建物に影を落としていきます。

影の色は、カメラの位置からビルまでかなりの距離があるので、青味がかったグレーにしています。
ショートカットキーでブラシサイズを60~300px程度に、大きくしたり小さくしたりして描いています。

※[ブラシサイズ]パレットに登録されているプリセットは、キーボードショートカットで変更できます。

・[キー:現在よりサイズの小さいプリセットを選択
・]キー:現在よりサイズの大きいプリセットを選択

[3]色を入れる

「線画」レイヤーより下、「シルエット」レイヤーより上に新しいレイヤー(合成モード[通常])を作ります。
そのレイヤーに、建物の外壁は白く、窓は濃い青にして縁は白で、色を入れていきます。

建物の色は光と影のコントラストで形状を表現したいので、基本的には白色メインにしておきます。
とはいえ、色を入れながら影の色も今のレイヤーに描き足します。けっこう適当です。

建物のレイヤー構成はこんな感じです。

面倒なのと変更する必要もないので、レイヤーフォルダー名を変更していないのですが、「フォルダー 5」が一番手前の建物レイヤーがまとまっているフォルダーです。
レイヤーの名前だけ分かりやすいように変更しました。